او از اواخر دهه 1340 خورشیدی به عنوان بازیگر و کارگردان تئاتر در مشهد فعالیت خود را آغاز کرد. او در رویدادهای تئاتری متعددی در مقام کارگردان و بازیگر آثاری را عرضه کرد. از جمله در دهمین جشنواره تئاتر فجر که سال 1370 برگزار شد تئاتر سایه ماه را به کارگردانی خودش ارائه نمود. از دیگر آثار شاخص آن دوره می‌توان به مرگ یزدگرد به نویسندگی بهرام بیضایی و کارگردانی گلاب آدینه، واقعه‌خوانی جهاز جادو به نویسندگی محمد چرمشیر و کارگردانی آتیلا پسیانی، دلدار به نویسندگی و کارگردانی حسین نوری، مال‌کنون به نویسندگی و کارگردانی مریم معترف و عزت‌الله مهرآوران اشاره کرد.

انوشیروان ارجمند مدتی به دلیل بیماری قلبی در بیمارستان پارسیان تهران بستری بود و ظهر روز 23 آذر 1393 بر اثر همین بیماری در سن 73 سالگی درگذشت. مراسم خاکسپاری وی در روز 25 آذر همان سال از مقابل تالار وحدت انجام گرفت و در قطعه هنرمندان بهشت زهرا مدفون شد. در مراسم خاکسپاری وی، جمعی از دولتمردان و هنرمندان ایرانی نیز حضور داشتند.